高周波電磁気学におけるグラフェンのモデリング

2022年 6月 15日

グラフェンをはじめとする 2D 材料は, その有望な特性から, 多くの集中的な研究の焦点であり, 応用への関心も集めています. このブログでは, グラフェンベースの THz メタマテリアル完全吸収体を例に, 高周波電磁気学において2次元材料を正確かつ効率的にモデル化する方法をご紹介します. ここで取り上げた手法は, 光学デバイスのコーティングなど, 他の薄層をモデル化する際にも同様に適用できます.

はじめに

グラフェンとは, 六角形の格子状に並んだ炭素原子の単層のみからなる物質です. 物理学者は長い間, 原子層が1枚の物質の存在について仮定してきました. 数十年前までは, グラフェンのような物質は熱力学的に不安定であるため, 自然界には存在し得ないと信じられていました. 2004年, マンチェスター大学の Konstantin Novoselov 氏と Andre Geim 氏が率いる物理学者チームが, グラフェンの存在を初めて実験的に証明しました. この発見は, 非常に重要かつ画期的なものとされ, 2010年にノーベル賞を早々と受賞しました.

この物質は, 物理学者, 材料科学者, エンジニアによって世界的に研究されてきました. さらに, 六方晶窒化ホウ素, 黒リン, 二硫化タングステンなど, より多くの単原子層物質が年々発見され続けています. 今では, このような2次元材料を用いたデバイスの需要はますます高まっており, これらの材料のマルチフィジックスモデリングが必要となっています.

ここでは, グラフェンのような非常に薄い材料を高周波電磁気学においてモデル化するためのさまざまな方法について説明します. 2次元材料やその他の薄層を用いた光電子デバイスやフォトニックデバイスのモデリングに興味がある方は, 以下でご紹介するテクニックがきっと役に立つと思います.

左の図は, グラフェンの六方晶構造を表しています. 右図は, グラフェンのエネルギーー運動量の線形分散関係を表しています.
左の画像はグラフェンの六方格子構造を示しており, 灰色の円は炭素原子を表しています. 右の図は, グラフェンのエネルギーー運動量の線形分散関係 (ディラックコーンと一般的に呼ばれる) を示しています.

グラフェンの光導電性

エネルギーー運動量の線形分散により, グラフェン中の電子は質量がないかのように振る舞い, 非常に特徴的な光学的と電子的特性をもたらします. グラフェン層の電磁応答は, その2次元表面伝導率によって特徴付けることができます. バンド内電子遷移とバンド間電子遷移の両方が全伝導率に寄与します. つまり, \sigma_{2D} = \sigma_{2D}^{intra} + \sigma_{2D}^{inter}となります. Kubo の式を用いると, バンド間遷移の寄与は以下のように与えられます.

\sigma_{2D}^{intra}=\frac{2k_BTe^2}{\pi\hbar^2}\ln(2\cosh\frac{E_f}{2k_BT})\frac{-j}{\omega-j/\tau},

ここで, k_Bはボルツマン定数, \hbarは換算プランク定数, Tは温度, eは電子電荷, E_fはフェルミエネルギー, \omega=2\pi fは角周波数です. この寄与は, 光子エネルギーが低いとき (RF, マイクロ波, テラヘルツ領域) では支配的となります. 光子エネルギーが赤外線や光学周波数まで増加すると, 電子バンド間遷移が適用されます. バンド間伝導率は次の式で与えられます.

\sigma_{2D}^{inter} = \frac{e^2}{4\hbar}[H(\frac{\omega}{2})-j\frac{4\omega}{\pi}] \int_{0}^{\infty} \frac{H(\Omega)-H(\frac{\omega}{2})}{\omega^2-4\Omega^2} \,d\Omega,

ここで, 関数Hは次のようになります.

H(\Omega)=\sinh\frac{\hbar\Omega}{k_BT}/[\cosh\frac{\hbar\Omega}{k_BT}+\cosh\frac{E_f}{k_BT}].

COMSOL Multiphysics®T;ソフトウェアでは, k_B, \hbar, e などの多くの物理定数を便利に利用することができます. これらの定数は, それぞれk_B_const, hbar_const, e_const として使用できます. また, 1つの式で異なる単位系の量を使用する場合,単位変換は自動的に行われるため便利です. バンド間伝導率の積分は, COMSOL® の組み込みの積分演算子を用いて計算できます. 積分の上限は無限大であることにご注目ください. 数値的には, これを有限値に切り捨てる必要があります. この特定のケースでは, 10^{16} rad/sが収束した結果をもたらすことがわかりました.

COMSOL Multiphysics の”変数”, “定義”, “単位”, “プロットパラメーター”セクションが展開されたスクリーンショット.
グラフェンの伝導率を計算するための定義変数と解析関数. 組み込みの定数や演算子を使用することで, 実装が大幅に簡略化されています.

低周波 (THz) および高周波 (IR) における様々なフェルミエネルギーに対するグラフェン表面伝導率の計算結果を以下の図に示します. 低周波では, バンド内遷移が支配的であるため, 伝導率はドルーデのような応答をしています. 超高周波では, 伝導率は普遍的な値の\sigma_0=\frac{\pi e^2}{2h}\approx 6 \times 10^{-5} Sに近づきます. ここで, hはプランク定数です. また, 電気的ゲーティングまたは化学的ドーピングによってフェルミエネルギーを変化させることで, グラフェンの優れたチューニング性を確認することができます. これにより, グラフェンは電子デバイスや光電子デバイスにおいて非常に望ましい材料となるのです. 最後に, グラフェンを3次元スラブとして扱いたい場合, 3次元伝導率は2次元表面伝導率から\sigma_{3D} = \sigma_{2D}/d として計算することができます. ここで, dはグラフェンの (有効な) 厚さを表しています.

赤外線の周波数帯

左のグラフは, THz 周波数帯におけるグラフェンの伝導性を, バンド内遷移が支配的な効果を発揮しているさまざまなフェルミエネルギーの値で示したものです. 右のグラフは, バンド間遷移からの寄与が重要になるさまざまなフェルミエネルギーでの, IR周波数帯におけるグラフェンの伝導性を示しています.

RF と波動光学モジュールにおけるグラフェンのモデリング

では, 電磁シミュレーションにおいて, どのようにグラフェンをモデル化すればよいのでしょうか ? その原子の厚さのため. 現実的な厚さである0.34 nm の3次元薄板として明示的にモデル化することは計算量が多く, 不要な場合がほとんどです. 次に, “遷移境界条件”, “表面電流密度”, 有効厚さの 3D スラブという3つの異なるアプローチをそれぞれご紹介します. 遠方場スペクトルに関しては, いずれも実質的に同じ結果になることを実証します. なお, 今回取り上げる手法は一般的なものです. グラフェンだけでなく, 幾何学的に薄い層であれば, どのようなものにも適用できます. 具体的な例として, 参考文献1 で提案されているように, グラフェンベースの THz メタマテリアル吸収体を構築していきます.

下の吸収体構造では, 2つのグラフェン層からなるフィッシュネットパターンが, ポリマーバックグラウンドに埋め込まれています. 底部に, 反射板として機能する金属製の接地板が挿入されています. グラウンドプレーンとグラフェンは, ファブリ・ペロ共振器を形成しています. ユニットセルが2つのミラー対称性を持っていることが簡単にわかります. したがって, “完全電気伝導体”“完全磁気伝導体”の境界条件を組み合わせて対称面として使用することで, ユニットセルの4分の1だけをモデル化するだけで済むのです. これは, このモデルのように, テラヘルツ波の垂直入射を考慮する場合に適用できます.

グラフェンベース THz メタマテリアル吸収体の図. 2層のグラフェンからなるフィッシュネット構造, ポリマーバックグラウンド, ボトム接地板など, さまざまなパーツが表示されています.
グラフェンベース THz メタマテリアル吸収体. ポリマーバックグラウンドに埋め込まれた2層のグラフェンからなるフィッシュネット構造で構成されています. モデルの底面は金属製の接地板になっています.

“RFモジュール”“波動光学モジュール”では, 内蔵の“遷移境界条件”は, 内部境界の幾何学的に薄い層をモデル化するように設計されています. 物理的には, 次の誘導表面電流密度

J_{s1}=\frac{Z_S E_{t1}-Z_TE_{t2}}{Z_S^2-Z_T^2},

と,

J_{s2}=\frac{Z_S E_{t2}-Z_TE_{t1}}{Z_S^2-Z_T^2},

による接線電場の不連続性を表しています. ここで, Z_S = -\frac{j\omega\mu}{k}\frac{1}{tan(kd)}, Z_T = -\frac{j\omega\mu}{k}\frac{1}{sin(kd)}, そしてk=\omega\sqrt{\mu(\varepsilon+\frac{\sigma}{j\omega})}です. インデックス 1 と 2 は, 表面の2つの面を指しています. デフォルトでは, “遷移境界条件”は薄層における正常な伝搬を仮定しており, 本モデルではこれを満たしつつ, 層の厚さは有限であると仮定しています. グラフェンの (有効な) 厚さdは, 3次元伝導率が\sigma_{3D} = \sigma_{2D}/dとして対応してスケールされる限り, 1 nm などの任意の小さな値に設定することができます. この特定のモデルではグラフェンが2層あるため, “遷移境界条件”の設定で厚さとして2dを入力しながら, 3D 伝導率を\sigma_{3D} = \sigma_{2D}/dとして計算します (詳細は, このブログの最後にリンクされている関連モデルをご覧ください). 余談ですが, 2つの別々のグラフェン層を密着させて配置した場合と, 2層グラフェンには, 明確な違いがあります. このモデルのように, 2枚のグラフェンを密着させた場合, それぞれの層の伝導率は変わりません. 一方, 2層グラフェンは, 2つのグラフェン層がファンデルワールス力で結ばれている状態です. この結合は, 積層順やねじれ角など, さまざまな要因によってグラフェンの特性を大きく変化させる可能性があります. つまり, 2層グラフェンや3層グラフェンをモデル化する場合, 伝導率を異なる方法で計算する必要があるのです.

さまざまなフェルミエネルギーでのデバイスのシミュレートされた吸収スペクトルを下の図に示します. 結果は参考文献1 と一致しています. フェルミエネルギーが0.5 eV のとき, 広い吸収帯が存在し, 2.8 THz 付近で完全吸収が得られます. この高い吸収率は, グラフェンと接地板との間に形成されるファブリ・ペロ共振器によるものです. 共振条件が満たされると, グラフェンで高い吸収率が得られるのです. このデバイスの吸収率は, 例えばグラフェンのゲート電圧を変えることで調整することができます.

さまざまなフェミエネルギーでのグラフェンベースメタマテリアルの吸収スペクトルを示すグラフ.
さまざまなフェルミエネルギーでのグラフェンベースメタマテリアルの吸収スペクトル. グラフェンは “遷移境界条件”を用いてモデル化されています.

“遷移境界条件”を使う代わりに, 以前のブログで簡単に説明したように, “表面電流密度”境界条件を使ってグラフェンを直接モデル化することもできます. このようにして, グラフェンを厚みのない2次元の層として真に扱うのです. ここで, x方向とy方向の電流密度をそれぞれJ_x=\sigma_{2D}E_xとand J_y=\sigma_{2D}E_yとします. 薄さのため, z方向には電流が流れないと仮定しています. このアプローチにより, 下図のように“遷移境界条件”の例と実質的に同じ吸収スペクトルをシミュレートすることができます.

前述の手法は, 特定の境界条件を用いてグラフェンをモデリングすることに焦点を当てており, グラフェン層を 3D ボリュームで明示的にモデリングすることを回避しています. こうすることで, シミュレーションの速度と RAM 使用量が大幅に改善されます. 原理的には, グラフェンも 3D でモデル化することが可能です. 可能な限り現実的にするために, グラフェンを厚さ0.34 nm の 3D スラブとしてモデル化することも一つの選択肢です. しかし, このモデルでは, 波長が100 μm 程度のテラヘルツ波を対象としています. グラフェンの厚さが波長よりもはるかに小さい限り, 光学的な応答において実質的な違いはありません. また, この場合も, 3次元伝導率が有効な厚さで適切にスケーリングされていることが前提です. 実証するために, シミュレーションで 100 nm の有効な厚さを使用しました (結果は下の散布図で確認できます). 非現実的な厚さを使用したにもかかわらず, 結果は正しい値とほとんど同じであることがわかります. より大きな, 有効な厚さを使用できることは, メッシュの生成に役立ち, オーバーメッシュを回避できるため、望ましいことです. ただし, CPU 時間と RAM の要件は, 以前の方法よりもかなり大きくなります.

=
グラフェンメタマテリアルの吸収スペクトルを, “遷移境界条件”, “表面電流密度”, および有効な厚さの 3D ボリュームの3つの異なる手法でシミュレーションしたもの. 結果はほぼ同じですが, 3D ボリュームの方がシミュレーション時間が大幅に長くなっています.

最後に

結論として, 幾何学的に薄い層は電磁気モデリングにおいて遍在しています. 2次元材料以外にも, 一般的な薄層には, 光学素子の反射防止コーティング, 電子部品の導電性コーティング, プリント基板の金属薄膜などがあります. RFモジュールと波動光学モジュールには, “遷移境界条件”“表面電流密度”などの機能が組み込まれており, 幾何学的に薄い層をモデリングする際に計算の複雑さを軽減するのに役立ちます. これらの機能を適切に利用することで, 精度を確保しながらシミュレーションを大幅に高速化することができるのです.

次のステップ

下のボタンをクリックすると, “アプリケーションギャラリ” のエントリに移動しますので, “グラフェンメタマテリアル完全吸収体” モデルをご自分でお試しください:

参考文献

  1. A. Andryieuski and A. V. Lavrinenko, “Graphene metamaterials based tunable terahertz absorber: effective surface conductivity approach”, Opt. Express, vol. 21, pp. 9144–9155, 2013.

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